Радиационная безопасность в РБ

Значительная часть ¹³⁷Cs остается в почве в прочно связанной, фиксированной форме. Даже песчаные фракции почв, которые практически не содержат гумуса, обладают способностью прочно закреплять микроколичества поглощенного ^I37Cs. Например, во фракции мелкого песка дерново-подзолистой почвы и чернозема остается невытесненным после трех обработок хлористым аммонием 37-45 % поглощенного количества цезия. Это свидетельствует о том, что в сорбции ¹³⁷Cs большое значение имеет минеральная часть почвенных частиц.

Пылеватые фракции обладают еще большей способностью к фиксации радиоактивного изотопа цезия, чем  песчаные. В илистой фракции почв остается наибольшее количество ¹³⁷Cs, которое не вытесняется в раствор хлористого аммония после многократной обработки. Интересно проследить за распределением радионуклидов по фракциям загрязненных почв. Основное количество ⁹⁰Sr сосредоточено в илистой и глинистой фракциях чернозема, древнеаллювиальной и серо-коричневой почв.

В глинистой фракции (менее 0,01 мм) накапливается от 50 до 85 % ⁹⁰Sr от общего содержания в почве. Следует иметь в виду, что доля разных фракций в гранулометрическом составе почв неодинакова.

Минералогический состав. Различия в закреплении микроколичеств ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs разными по размеру фракциями обусловлены не только неодинаковой площадью поверхности этих частиц, различным их химическим составом, но и разным минералогическим составом.

Необменная фиксация ¹³⁷Cs песчаными и крупнопылеватыми фракциями обусловлена, очевидно, присутствием небольшой примеси слюд в этих фракциях. Содержание в илистой фракции почв минералов монтмориллонитовой группы, а также слюд и гидрослюд - одна из основных причин более прочного закрепления микроколичеств ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs этой фракцией.

Наибольшей поглотительной способностью по отношению к микроколичествам радионуклидов, как и к макроэлементам, обладают минералы монтмориллонитовой группы и группы гидрослюд. Минералы каолинитовой группы и группы слюд характеризуются меньшей сорбционной способностью по отношению к макро- и микроколичествам катионов, находящихся в почве.

Минералы группы монтмориллонита  поглощают от 92 до 99,9 % ⁹⁰Sr из растворов, минералы каолинитовой группы - от 40 до 68, слюды - от 71 до 87, гидрослюды - от 80 до 88 %. Минералы группы кальцита, полевых шпатов и кварца поглощают от 10 до 50 % ⁹⁰Sr.

Различия в полноте  сорбции радионуклидов и в  степени их закрепления разными  минералами обусловлены прежде всего неодинаковой структурой кристаллической решетки минералов. Минералы монтмориллонитовой группы благодаря строению кристаллической решетки отличаются интрамицеллярным поглощением и поэтому не только более полно сорбируют микроколичества радионуклидов, но и более прочно закрепляют их в поглощенном состоянии, чем минералы других групп. Интрамицеллярное поглощение- это вхождение катионов внутрь кристаллической решетки минералов. Поглощение катионов на поверхности слоев кристаллической решетки минералов называется экстрамицеллярным поглощением.

Поглощенный ¹³⁷Cs в отличие от ⁹⁰Sr прочнее сорбируется минералами. Более сильное закрепление^I37Cs, как и ⁹⁰Sr, наблюдается на монтмориллонитовых глинах. ¹³⁷Cs особенно прочно закрепляется минералами монтмориллонитовой группы: асканитом, гумбрином, а также слюдами и гидрослюдами: флогопитом, гидрофлогопитом, вермикулитом. Например, десорбция ¹³⁷Cs в 0,5 н растворе азотнокислого калия из поглощенного состояния асканитом, гумбрином, флогопитом и гидрофлогопитом не превышает 10 % поглощенного количества. Каолинит менее прочно закрепляет поглощенный ¹³⁷Cs, большая часть которого может быть вытеснена катионами нейтральных солей.

Следовательно, более сильное  закрепление ¹³⁷Cs почвами по сравнению с ⁹⁰Sr обусловлено прежде всего прочной сорбцией радиоцезия минеральной частью, особенно высокодисперсными фракциями, содержащими минералы монтмориллонитовой группы и группы гидрослюд.

Свободный от носителя ¹³⁷Cs может быть поглощен почвой посредством сорбции элемента на поверхности трехслойных минералов. При этом в процессе фиксации кристаллическая решетка минералов изменяется, слегка расширяется так, что радионуклид может включаться в кристаллическую структуру. При этом ¹³⁷Cs не может быть замещен на ионы водорода, натрия, кальция, магния или бария, так как эти ионы не входят в кристаллическую решетку. Микроколичества ¹³⁷Cs могут быть до некоторой степени заменены в кристаллической решетке калием, аммонием и стабильным цезием. Добавление стабильного цезия в почву сильно уменьшает сорбцию¹³⁷Cs почвами и значительно увеличивает десорбцию его из поглощенного состояния.

Минералогический состав почв влияет на полноту поглощения радионуклидов и прочность их закрепления в почвах. Радионуклиды могут находиться в почве как в обменном, так и в необменном состоянии, соотношение данных форм зависит от минералогического состава почвы. 

 Влияние времени взаимодействия радионуклидов с почвой на формы их нахождения в почве

Радионуклиды при попадании  в почву могут находиться в  различных формах. К водорастворимой форме радионуклидов, в частности ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs, относится та часть их, которая переходит из почвы в водный раствор; к обмен' ной форме - количество радионуклидов, которое вытесняется из почвы 1 н раствором ацетата аммония (CH₃COONH₄); к необменной форме - количество радионуклидов, извлекаемое из почвы 6 н соляной кислотой после экстракции ацетатом аммония; к прочно фиксированной форме - количество радионуклидов, которое не вытесняется из почвы после обработки соляной кислотой никакими экстрагентами.

Сорбционные процессы радионуклидов  в почвах влияют на перераспределение  их форм, особенно при длительном пребывании в почвах. С течением времени после  попадания радионуклидов в почву  изменяются их физико-химические формы, радионуклиды становятся менее доступными растениям, происходит так называемый процесс их «старения» в почвах, или другими словами, имеет место  комплекс химических реакций, связанных  с вхождением их в кристаллическую  решетку глинистых минералов, ионным обменом, химическим соосаждением и т. п.

Большая часть радионуклидов  при взаимодействии с почвой довольно быстро переходит из водорастворимой формы в обменную. Затем часть радионуклидов переходит из обменной в необменную форму. Через 7 лет после внесения ⁹⁰Sr в почву значительное количество его находится в обменном состоянии. Содержание необменных форм ⁹⁰Sr с течением времени увеличивается примерно в 3 раза. Доля ⁹⁰Sr, прочно связанного с ППК, и на седьмой год после внесения составляла всего 4%, что свидетельствует о незначительном переходе этого радионуклида в фиксированное состояние со временем.

Содержание обменных форм ¹³⁷Cs при 5-7-летнем нахождении его в почве не превышает 24%. В зависимости от времени взаимодействия этого радионуклида с почвой содержание обменных и кислоторастворимых форм его нахождения в почве уменьшается примерно в 2,5-3 раза. Значительная часть ¹³⁷Cs (70%) переходит в прочно фиксированное состояние, причем с течением времени доля фиксированного цезия возрастает. Содержание обменного ⁹⁰Sr не зависит от времени взаимодействия его с почвой.

Формы нахождения радионуклидов  в почве определяют дальнейшее поведение  их в почвенном покрове и, в  частности, миграцию по профилю почв. Перемещение радионуклидов по профилю  почв изменяет их распределение в  корнеобитаемом слое почвы, что влияет на их доступность корневым системам растений.

Формы нахождения радионуклидов  в почвах (обменные, необменные и  прочно фиксированные), физико-химические свойства почв и агрометеорологические  условия влияют на механизм миграции, диффузии в почвенном растворе и твердой фазе почвы и конвективный перенос с током воды при фильтрации через почву атмосферных осадков. Диффузия радионуклидов в почве - самопроизвольное выравнивание их концентрации в системе при соприкосновении с почвенными частицами путем проникновения молекул одного вещества в другое. Конвекция радионуклидов в почве - перенос их массы движущимися потоками пара или жидкости. Конвективный перенос важен для тех радионуклидов, которые находятся в почве в водорастворимом и частично в обменном состоянии. Один из факторов, влияющих на миграцию радионуклидов путем конвективного переноса,- избыточная влажность.

Диффузионным путем передвигаются  радионуклиды в водорастворимой и обменной форме. Эти же фракции мигрируют с помощью корневых систем растений. Все формы радионуклидов в почвах, включая необменные и прочно фиксированные фракции, способны переноситься с коллоидными частицами.

В миграции ⁹⁰Sr по вертикальному профилю почв большое значение имеют диффузионные процессы, хотя количественный вклад отдельных механизмов миграции может варьировать в широких пределах. Например, определяющую роль в передвижении ⁹⁰Sr в черноземе играет диффузия, а на дерново-подзолистой почве почти 50 % этого радионуклида передвигается в результате конвективных процессов. По мере повышения прочности закрепления в почве подвижность ⁹⁰Sr снижается. Скорость диффузии зависит от типа почв и их свойств, а также от влажности и температуры почв.

Различные радионуклиды в  почвах одного и того же типа имеют  различную скорость миграции. Величина коэффициента диффузии ¹³⁷Cs значительно ниже, чем ⁹⁰Sr. Коэффициент диффузии ⁹⁰Sr изменялся на почвах разных типов от 0,4• 10^-7 до 3,1• 10^-7 см²/с, а коэффициент диффузии ¹³⁷Cs -от 5,4•10^-10 до 5,8• 10^-8 см²/с.